文献速读
Adv. Funct. Mater. ：构建地聚物沸石-石墨烯/碳纳米管界面，实现强金属-载体相互作用效应及高效太阳能蒸发与CO2高选择性协同催化还原
题目
Construction of Geopolymer Zeolite-Graphene/Carbon Nanotube Interface for Strong Metal-Support Interaction (SMSI) Effect to Achieve Efficient Solar Evaporation and Highly Selective Synergistic Catalytic Reduction of CO2
构建地聚物沸石-石墨烯/碳纳米管界面，实现强金属-载体相互作用效应和高效太阳能蒸发及CO2高选择性协同催化还原
来源
出版年份：2026年
来源：Advanced Functional Materials
第一作者：广西大学化学化工学院 邓兴发 博士
通讯作者：香港理工大学土木及环境工程学系 陆建新 助理教授 ＆ 潘智生 教授 ＆ 广西大学化学化工学院 崔学民 研究员
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研究背景及现状
面对淡水短缺与全球气候变暖的双重挑战，太阳能驱动界面蒸发因其低能耗脱盐优势而成为大规模净水的有效途径。同时，PCR可将温室气体转化为合成气关键组分CO，为减少碳排放提供了关键策略。上述方法均被视为可再生能源与环境可持续性领域极具潜力的技术。值得注意的是，太阳能驱动界面蒸发产生的局部加热与水蒸气可为PCR提供温和水性环境，PCR则通过将CO2转化为CO减少碳排放。尽管二者具有互补潜力，但目前多数研究多局限于独立研究两种技术，限制其更广泛的应用.
碳基材料常用于制备光热蒸发器。其中，CNT优势源于其独特的宽谱光吸收、高光热转换效率、具有抗盐垢的纳米多孔输水特性、优异的化学稳定性与力学强度。上述特性满足高效光热蒸发的技术要求。亲水性CNT膜的相关研究表明，增强的水-界面相互作用可破坏氢键网络结构，从而提高蒸发效率。另有研究者开发了超疏水聚苯胺/埃洛石纳米管@聚氨酯纳米纤维复合材料，在长期运行中展现出高蒸发效率与卓越的抗盐性能。亲水性材料可实现快速水分传输与蒸发，但常受盐分积累影响；疏水性材料则表现出良好的抗盐性，但其供水有限。上述局限性凸显了对Janus膜的需求，其综合了亲水与疏水表面的优势，为高效耐久的太阳能驱动蒸发提供了平衡解决方案。
光催化利用太阳光驱动催化反应，与光热蒸发过程具有天然耦合优势。这些反应可将大气中的CO2和水等丰富资源转化为H2、H2O2及合成气等高附加值产物。将CO2光催化还原为能源已被视为减少温室气体排放的有效方法。有研究者设计了高活性Ni5W10与Ni6W10基团簇催化剂，提升了光转化效率与CO选择性。另有研究者报道了BTO负载的Ni纳米颗粒复合材料可在无需外部加热下高效催化CO2光热甲烷化，在可见-红外照射下表现出优异的光热性能，其机理由非热电子过程主导。尽管上述Ni基光催化剂在CO2还原中表现优异，但其单一功能限制了其应用范围，在太阳能驱动界面蒸发领域的探索甚少。此外，“光热蒸发产生水蒸气-光催化生成CO-合成气制备”这一潜在的物质循环也鲜有关注。为实现光热蒸发与CO2光催化还原的高效耦合，关键在于设计一种兼具双重催化活性与结构相容性的材料体系。Ni基金属凭借其适宜的d带中心特性与催化性能，既可作为CO2还原的催化剂，又可通过化学气相沉积法充当CNT生长的高效催化中心。此外，该材料体系需具备低成本与高输水效率的特性。
地聚物是由铝硅酸盐前驱体与碱性激发剂反应形成的具有3D网络结构的低成本材料，可利用工业废料通过低能耗工艺转化为沸石。所得沸石保留了地聚物的优势，包括优异的力学强度，同时提供了一种经济效益的解决方案。通过选择环保的水传输层并使用过渡金属作为CNT生长与CO2还原的催化剂，可实现同时解决水资源短缺和碳减排的综合方法。
研究出发点
现有研究普遍将太阳能界面蒸发与PCR技术独立开展，且光热材料面临亲/疏水性矛盾、Ni基催化剂功能单一以及“光热蒸发-光催化-合成气”物质循环未重视等局限。
研究内容
本文通过在沸石表面原位生长CNTG光热层开发了一种双功能GZ-Ni@CNTG，从而使材料兼具高效海水淡化与CO2光催化还原功能。原位生长方法避免了高温破坏沸石结构，又可促进CNT与石墨烯结构协同生长，形成了具有抗污能力的疏水表面以及抗盐积累的Janus结构。受仿生设计启发，蒸发器设计为3D蘑菇状结构，有效增大蒸发面积并优化了热管理。GZ-Ni@CNTG太阳能蒸汽蒸发器具有优异的蒸发效率、光催化性能和抗污能力，为太阳能界面蒸发与CO2还原提供了创新解决方案，构建了可持续的“太阳能-淡水-能源”循环体系。
图1 （a）GZ-Ni@CNTG太阳能蒸发器制备过程；（b）仿生蘑菇形GZ-Ni@CNTG太阳能蒸发器设计图解；（c）GZ-Ni@CNTG太阳能蒸发器用于太阳能蒸发与光催化还原CO2的原理图；（d）在2倍太阳光强下GZ-Ni@CNTG太阳能蒸发器产生蒸汽的照片
图2 （a）GZ-Ni@CNTG的CNTG光热层FESEM图；（b）G-Ni@CNTG的CNTG光热层FESEM图像；（c）GZ-Ni@CNTG与G-Ni@CNTG的XRD表征；（d）GZ-Ni@CNTG与G-Ni@CNTG的拉曼光谱表征；（e）不同Ni离子浓度制备的GZ-Ni@CNTG拉曼光谱；（f）不同Ni离子浓度制备的GZ-Ni@CNTG XRD图谱；（g）GZ-X@CNTG（X=Cu，Co，Ni）样品的拉曼光谱；（h）RBM区域拉曼光谱及（i）XRD图谱
图3 （a、b）GZ的SEM图；（c、d）GZ-Ni@CNTG的SEM图；（e、f）Z-Ni@CNTG的低倍TEM图；（g、h）Z-Ni@CNTG的高分辨TEM图；（i）GZ-Ni@CNTG样品CNTG光热层的原子力显微镜图；（j）石墨烯厚度表征以及（l）3D图像；（k）GZ-Ni@CNTG的EDS图；（m）GZ-Ni@CNTG样品CNTG光热层的拉曼Mapping强度频率分布；（n）拉曼强度热分布图和（o）3D拉曼图谱
图4 （a）与GZ-Ni@CNTG的FTIR图；（b）GZ与GZ-Ni@CNTG的XPS图：（c）C 1s、（d）O 1s、（e）Si 2p和（f）Ni 2p的分峰谱图
图5 （a）GZ与GZ-X@CNTG（x = Cu、Co或Ni）太阳能蒸发器在1倍太阳光强下的蒸发性能；（b）3.5 wt.% NaCl溶液及2D、3DGZ-Ni@CNTG太阳能蒸发器在1倍太阳光强下的蒸发曲线；（c）3DGZ-Ni@CNTG太阳能蒸发器在不同光强下的蒸发曲线；（d）真实蘑菇菌盖直径与菌柄直径之比的频率分布；（e）真实蘑菇照片；（f）蒸发器热损失实验示意；（g）不同菌盖/菌柄直径比条件下，蒸发过程中3DGZ-Ni@CNTG蒸发器顶部与底部的温度变化曲线；（h）不同菌盖/菌柄直径比条件下3DGZ-Ni@CNTG蒸发器的蒸发速率和效率；（i）不同菌盖/菌柄直径比3DGZ-Ni@CNTG蒸发器的热损失示意；（j）2D和（k）3DGZ-Ni@CNTG光蒸发器的热量模拟3D图与正视图
图6 （a）GZ和GZ-Ni@CNTG的CO2程序升温脱附图；（b）GZ与GZ-Ni@CNTG的H2程序升温脱附图；（c）光催化还原CO2实验装置。（d）GZ-Ni@CNTG的光电流图；（e）GZ-Ni@CNTG的循环伏安法图；GZ-Ni@CNTG用于光催化还原CO2的3D（f）和2D（g）原位红外光谱；（h）不同反应时间下GZ-Ni@CNTG上CO2还原产物的气相色谱图；（i）不同光催化时间下GZ-Ni@CNTG的CO2还原产率与选择性
图7 （a）GZ-Ni表面与界面处CO2吸附能对比；（b）GZ-Ni与GZ-Ni@CNTG上CO2转化为CO的能量曲线；（c）催化反应过程中物质与电子转移示意；（d）各态构型与CO2转化为CO的能量曲线对应情况
图8 （a）封闭系统中泵启/停条件下2DGZ-Ni@CNTG太阳能蒸发器在1倍太阳光强下的蒸发曲线；（b）对应蒸发速率与效率；（c）开式系统中不同泵压下2D与3DGZ-Ni@CNTG太阳能蒸发器在1倍太阳光照射下的蒸发曲线和（d）蒸发速率和效率；（e、f）3DGZ-Ni@CNTG太阳能蒸发器对真实海水（广西北海）淡化前后的离子浓度图和去除率图；（g、h）3DGZ-Ni@CNTG太阳能蒸发器在14d蒸发稳定性测试中的蒸发曲线与对应蒸发速率与效率；（i）光催化-光蒸发集成系统示意
结论
本文制备了一种兼具有高效光蒸发性能和同步PCR能力的仿生蘑菇形3DGZ-Ni@CNTG光伏蒸发器。该器件具有由沸石、CNTG光热层和金属N组成的复合结构，集成了三者优势，同时具有脱盐、光蒸发和光催化能力。在1倍太阳光强下，3DGZ-Ni@CNTG蒸发器的蒸发效率和速率分别为2.84 kg·m-2·h-1和151 %，超过了大多数同类的光热蒸发器。当反应时间延长至720min时，CO2转化率达93 %，CO产率为31.7 µmol gcat-1⋅h-1。此外，真空辅助蒸发实验表明，在开放系统中负压操作显著提高了3DGZ-Ni@CNTG蒸发器的蒸发速率和效率。经14d蒸发稳定性测试后，蒸发器仍保持较高的蒸发速率，未出现积盐现象。集成的光热-光催化系统实现了稳定、同步的太阳能驱动淡水生产与CO2还原，具有高水收集率并保持了催化选择性，凸显其规模化脱盐与温室气体转化相结合的可行性与巨大潜力。综上所述，3DGZ-Ni@CNTG可利用清洁太阳能进行海水淡化，同时减少温室气体排放，符合绿色环保理念并具备工业化应用潜力。
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本期编者简介
翻译：
王相秩 硕士生 台州学院
校核：
渐 玉
排版：
王晓雨 硕士生 湖北工业大学
本期学术指导
何海杰 副教授 台州学院
文献链接：
https:///10.1002/adfm.202520177