微精选

Matter：基于机器学习的闭环优化用于加速设计含藻类生物质可持续水泥

Closed-loop optimization using machine learning for the accelerated design of sustainable cements incorporating algal biomatter

基于机器学习的闭环优化用于加速设计含藻类生物质可持续水泥

绿色水泥；机器学习；大型藻类；生命周期评价；可持续性；材料设计

出版年份：2025年

来源：Matter

第一作者： 美国华盛顿大学 Meng-Yen Lin

通讯作者：美国华盛顿大学 Eleftheria Roumeli 助理教授

为实现“2030年全球GHG排放量减少45%、2050年实现净零排放”目标，亟需采取紧急行动。为此，占全球CO₂排放量8%~11%的混凝土行业正面临巨大碳足迹削减压力。其中，水泥生产作为混凝土行业CO₂排放主要来源（占比90%），成为关键减排对象。缓解水泥生产GHG排放的策略包括使用替代燃料或减少水泥用量。针对后者，现有研究主要聚焦于将粉煤灰、粒化高炉矿渣、硅灰等工业废弃物用作SCMs，或制备无水泥碱激发地聚物。然而，从高碳行业获取SCMs及其所需的化学处理过程可能仍无法满足GHG减排目标。

对于可持续材料而言，将生长迅速、无需处理的植物、藻类或微生物等生物质用作聚合物基质或填料是一种极具潜力的替代方案。其中，藻类生物质因其兼具负碳潜力、在非耕地上快速生长及易于获取等特性而脱颖而出。尽管上述生物质材料有望大幅降低水泥基材料材料碳足迹，但将完整藻生物质用于绿色水泥配方设计的思路仍未得到充分探索。近期研究发现，当微藻添加量低于5 wt.%时，可延缓水泥水化且不损害强度。然而，当微藻添加量过高时，其会完全阻碍水化反应，导致最终强度下降超85%。因此，深入理解藻类与水泥相互作用及其对水泥强度的影响，是研发建筑用可持续水泥的关键。

由于材料的复杂性和组合设计空间的广阔性，设计新型生物质水泥仍面临重大挑战。传统试错法效率低下，特别是以为标准目标特性时，会显著延长设计周期。实验设计法旨在通过构建输入输出替代模型减少实验次数。近年来，ML在混凝土科学领域的预测能力已取得显著提升。然而，ML模型通常需要大量数据集才可学习到相关关系。

在诸多藻类中，石莼因其易得性及在其它可持续材料研究中的成熟应用，更适用于设计新型生物质水泥。更重要的是，相较于其它藻类，石莼的组织结构和多级分层结构可提供更好的增强效果，并对水泥水化产生更小的阻碍作用。此外，石莼还可作为碳汇捕获CO₂，是生产低碳生物质水泥的绝佳替代材料。

迄今为止，石莼在水泥基材料中的应用尚未得到被探索。此外，当前ML模型仍缺乏足量数据用于设计基于藻类的可持续绿色水泥配方

本文研究提出一种闭环实验设计框架，用于加速可持续绿色水泥配方开发，从而实现在满足标准前提下获得最优GWP的配方。具体而言，引入一种新型材料体系，将绿色大型藻类石莼用于部分替代OPC；构建了一种融入领域知识的ML模型，该模型在样本量较少的情况下仍能实现高预测性能，从而规避了以往研究中耗时耗力的数据整理过程；受ML训练中“早停法”启发，提出一种新型早停准则，可在28d实验周期结束前终止实验；最后，通过材料表征验证了该方法的可解释性，从而确认ML模型所学习到关系的合理性。

图1 用于加速绿色水泥开发的闭环优化实验设计：（A）石莼水泥的制备成分与工艺条件（将OPC与研磨后的石莼和水混合，随后浇筑至立方体橡胶模具中，并在RH受控的环境下养护）；（B）优化流程基于双循环构建，外循环（蓝色）根据相关的GWP及预测强度值从设计空间中筛选待测试的配方，内循环（绿色）则判断实验是否需要继续进行；（C）GWP（以每克水化绿色水泥的CO₂/g表示）随4个设计参数（wc、c、P80和RH）的变化情况。在每个图中，一个参数被改变，而其他三个参数则固定使用以下默认值：wc=0.45，c=5%，APS=37.40 μm（对应于P80=98.7 μm），RH=50%

图2 加速设计闭环测试中用于强度预测的aGP模型应用示例：（A）外循环依据“兼顾GWP与28d抗压强度预测值”的准则，筛选待实验配方；（B）内循环利用连续测量的实验数据，更新所建议配方的抗压强度预测结果，若预测强度满足终止准则，则不再收集该配方的后续数据，若未满足终止准则，则继续收集下一时间点的数据，在本轮循环结束时，所有实验数据均用于更新aGP模型，随后重复上述流程

图3加速设计过程中模型演变概述：（A）基于LHS收集的初始实验数据及其对应的GWP（所有图仅显示95% RH下的数据）;（B）预测的作为wc和c的函数的等高线图（所有图显示的都是在95% RH和37.4 μmAPS下的数据）；（C）通过回顾性评估各轮次中预测模型的性能，对比分析了不同时间点的预测抗压强度和实测抗压强度对应关系（需要强调的是，该模型性能评估基于实测值获取前所进行的预测）

图4 GWP提升90%所需优化时间对比（A）实验设计中所考虑的5种方法汇总；（B）5种方法的GWP提升百分比随实验时间变化的关系曲线

图6 粒径对石莼水泥水化和微观结构影响：（A）通过TGA得到的石莼水泥质量损失曲线和（B）DTG曲线；（C）第7d具有相同配方的石莼水泥XRD图谱；（D）–（G）在c=10%，wc=0.5，RH=95%，以及APS=388.27 μm（D和E）和APS=37.40 μm（F和G）条件下的石莼水泥SEM图

本文提出了一种可持续替代方案，将完整的大型藻类作为生物质替代材料掺入水泥，并结合ML与整合LCA的设计方法加速了藻基水泥配方的开发进程。主要结论如下：（1）本文首次将完整大型藻类石莼作为负碳生物质替代部分OPC，验证了其多重优势。最终优化配方（wc=0.5、c=10.5%、平均粒径=37.40 μm、RH=95%）的水泥GWP较标准OPC降低21%，同时满足≥30.8MPa的工程要求。

（2）本文构建融入领域知识的aGP模型，并结合外循环筛选配方加内循环早停实验的闭环框架。外循环基于GWP与强度预测值从设计空间筛选待测试配方，内循环利用早期强度数据更新预测，通过早停准则（如预测强度满足要求则终止实验）避免完整28d等待。仅需28d验时间便实现93%的理论可实现GWP改善幅度，相较于无早停的aGP模型效率提升5倍，且相较于传统试错法效率呈量级提升。

（3）通过TGA、XRD与SEM验证模型结论。石莼粒径越小，水泥水化产物中Ca(OH)₂晶体尺寸越小、CaCO₃含量越高。此外，水泥基体界面空隙更小，形成更连续的水化产物网络，抗压强度显著高于大粒径石莼水泥。然而，c＞10%后，水泥强度会因水化机理突变而急剧下降，这为配方优化提供关键科学依据。

（4）本文所开发闭环优化框架不局限于含藻水泥。该框架整合LCA、ML预测与实验验证的核心逻辑，可迁移至其他生物质基或低碳建材研发，从而解决传统材料设计中数据需求大、周期长、环境效益与性能难平衡等共性问题。

综上所述，本文以减少传统水泥GHG排放为动机，证明了由aGP模型和早期停止辅助的闭环设计框架可加速设计负碳生物质基新型绿色水泥。未来，该设计框架有望进一步支持先进可持续材料设计。

翻译：

王振麟       硕士生        黑龙江大学

校核：

徐敏杰       硕士生        吉林建筑大学

渐    玉

排版：

聂宇恒        硕士生        台州学院